Efficient Exploration of Chemical Kinetics
Rohit Goswami (1) ((1) Science Institute and Faculty of Physical Sciences, University of Iceland, Reykjavík, Iceland)
估计反应速率和化学稳定性是基本的,但尽管在建模和exascale计算方面取得了进展,但大规模模拟的有效方法仍然遥不可及。 直接模拟受到短时间尺度的限制;机器学习的电位需要大型数据集,并与反应率所必需的过渡状态区域进行斗争。 足够精确的反应网络探索受到电子结构计算计算成本的阻碍,甚至像谐波过渡态理论这样的简化都依赖于昂贵的马鞍点搜索。 基于模型的加速一直很有希望,但受到开销和数字不稳定的影响。 该论文提出了一个整体解决方案,在最优运输高斯过程(OT-GP)框架中共同设计物理表示,统计模型和系统架构。 使用物理感知的最佳传输指标,OT-GP创建了具有统计学上稳健的采样的紧凑,化学相关的替代物。 除了EON软件为长时间尺度模拟重写外,我们还引入了最小模式以下(当最终状态未知时)和推力弹性带方法(指定端点时)的强化学习方法。 总的来说,这些进步建立了一个以表示为先的模块化化学动力学模拟方法。 大规模基准和贝叶斯等级验证证明了化学动力学的最先进的性能和实际探索,将长期的理论承诺转化为发现的工作引擎。
Estimating reaction rates and chemical stability is fundamental, yet efficient methods for large-scale simulations remain out of reach despite advances in modeling and exascale computing. Direct simulation is limited by short timescales; machine-learned potentials require large data sets and struggle with transition state regions essential for reaction rates. Reaction network exploration with sufficient accuracy is hampered by the computational cost of electronic structure calculations, and even...