Gradient-based grand canonical optimization enabled by graph neural networks with fractional atomic existence
Mads-Peter Verner Christiansen and Bjørk Hammer
机器学习的原子间潜力已经成为材料科学不可或缺的工具,能够研究更大的系统和更长的时间尺度。 最先进的模型通常是图形神经网络,它使用传递消息来迭代更新原子嵌入,最终用于预测属性。 在这项工作中,我们扩展了传递形式主义的信息,并包含一个连续变量,该变量解释了分数原子的存在。 这使我们能够计算吉布斯自由能量相对于原子的笛卡尔坐标及其存在的梯度。 使用它,我们提出了一种基于梯度的大规范优化方法,并记录了其Cu(110)表面氧化物的能力。
Machine learning interatomic potentials have become an indispensable tool for materials science, enabling the study of larger systems and longer timescales. State-of-the-art models are generally graph neural networks that employ message passing to iteratively update atomic embeddings that are ultimately used for predicting properties. In this work we extend the message passing formalism with the inclusion of a continuous variable that accounts for fractional atomic existence. This allows us to c...