核心外壳电极颗粒是高性能锂离子电池的一种有前途的形态控制策略。 然而,实验观察表明,这些结构仍然容易发生机械故障,一次充电后会发生壳体断裂和核心壳脱壳。 在这项工作中,我们提出了一个新的,全面的计算框架,以预测和深入了解核心壳形态的失败以及电池性能的相关退化。 提供的完全耦合的化学损伤模型捕获了机械损伤和电化学行为之间的相互作用,使粒子裂解和容量褪色量化。 散装材料断裂和界面脱粘都是通过使用相位场方法捕获的。 我们通过对具有代表性的芯壳系统(NMC811@NMC532)的案例研究,量化了粒子裂解和容量损失的严重程度。 这些结果为破解模式,潜在机制及其对容量损失的影响带来了宝贵的见解。 当与外壳相比,在核心中积累显着更高的锂浓度时,发现表面裂纹。 界面上的脱垢被证明是由于外壳扩展更大的外壳接口附近的局部箍应力而产生的。 这种脱粘剂迅速发展,阻碍了锂离子的运输,并且在一次放电后可能导致超过10%的容量损失。 此外,较大的粒子可能会经历由广泛的拉伸区驱动的裂纹分支,可能会使整个粒子碎片化。 开发的框架不仅可以为核心壳颗粒的降解机制带来新的见解,而且还可用于设计具有改进性能和延长使用寿命的电极材料。