Delta-learned force fields for nonbonded interactions: Addressing the strength mismatch between covalent-nonbonded interaction for global models
Leonardo Cázares-Trejo and Marco Loreto-Silva and Huziel E. Sauceda
非共价相互作用 - vdW分散,氢/卤素粘合,离子-π和π堆叠 - 治理结构,动力学和物质和分子系统中的新兴现象,但与共价力一起准确学习它们仍然是机器学习力场(MLFF)的核心挑战。 对于使用Coulom-matrix(CM)描述符的全球模型来说,这一挑战非常严重,在多片段设置中,在Euclidean/Frobenius指标下进行比较。 我们表明,主要共价力标签与CM过度代表间分子特征之间的不匹配偏袒单模型训练并降低力场保真度。 为了解决这个问题,我们引入了Δ-sGDML,这是sGDML框架内的一种尺度感知公式,通过训练特定片段模型和专用结合模型来显式解耦内和分子间物理,然后对其进行推理。 在苯二聚体中,主机-客人复合体(C_60@buckycatcher,NO_3^-@i-corona[6]arene),苯水,苯-Na^+,通过单个全局模型提供一致的增益,片段解决的力误差降低高达75%,而不会损失能量精度。 此外,分子动力学模拟进一步证实,Δ-模型为C_60@buckycatcher产生了可靠的力场,在广泛的温度(10-400 K)中产生稳定的轨迹,与单个全局模型不同,该模型的稳定性低于∼200 K。 该方法提供了一条实用的途径,使每个片段错误同质化,并在全球MLFF中恢复可靠的非共价物理。
Noncovalent interactions–vdW dispersion, hydrogen/halogen bonding, ion-π, and π-stacking–govern structure, dynamics, and emergent phenomena in materials and molecular systems, yet accurately learning them alongside covalent forces remains a core challenge for machine-learned force fields (MLFFs). This challenge is acute for global models that use Coulomb-matrix (CM) descriptors compared under Euclidean/Frobenius metrics in multifragment settings. We show that the mismatch between predominantly c...
